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CVD法制備石墨烯
1. Proc Natl Acad Sci：液態(tài)銅上生長大面積 、六角形、單晶石墨烯
六邊形石墨烯片在鎢基底上平坦液態(tài)銅表面的生長
本文亮點
?消除晶界的影響，導致低的成核密度和成核更均勻
?石墨烯片懸浮在液態(tài)銅表面能自組裝成致密、連續(xù)的膜
?能獲得單層、單晶、大面積、形狀規(guī)則、單分散石墨烯片
?單個規(guī)則六角石墨烯尺寸大于100微米
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D. Geng,B. Wu,Y. Guo,L. Huang,Y. Xue,J. Chen,G. Yu,L. Jiang,W. Hu, & Y. Liu, Uniform hexagonal graphene flakes and films grown on liquid copper surface, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 109 (21) 7992-7996, (2012).
https://doi.org/10.1073/pnas.1200339109
2. Journal of the American Chemical Society：石墨烯的分形刻蝕
六邊形石墨烯片在鎢基底上平坦液態(tài)銅表面的生長
本文亮點
首先產(chǎn)生簡單的支化狀線條，然后類似的線狀結構繼續(xù)生長，逐步形成分形結構
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Dechao Geng, Bin Wu, Yunlong Guo, Birong Luo, Yunzhou Xue, Jianyi Chen, Gui Yu*, Yunqi Liu*, J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 17, 6431–6434
https://doi.org/10.1021/ja402224h
3. Journal of the American Chemical Society：二氧化硅基片上氧輔助生長多晶石墨烯
本文亮點
?直接制備的石墨烯場效應晶體管FETs，遷移率約 531 cm2V-1s-1
?與硅工藝兼容
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Chen, Y. Wen, Y. Guo, B. Wu, L. Huang, Y. Xue, D. Geng, D. Wang, G. Yu, and Y. Liu, “Oxygen-aided synthesis of polycrystalline graphene on silicon dioxide substrates”, J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 17548.
https://doi.org/10.1021/ja2063633
4. Advanced Materials：兩段法在氮化硅基片上生長石墨烯薄膜
本文亮點
?光學顯微鏡顯示均勻的形貌
?SEM顯示多晶結構
?薄膜中石墨烯疇晶的尺寸達1 μm
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Chen, Y. Guo, Y. Wen, L. Huang, Y. Xue, D. Geng, B. Wu, B. Luo, G. Yu, and Y. Liu, “Two-Stage Metal-Catalyst-Free Growth of High-Quality Polycrystalline Graphene Films on Silicon Nitride Substrates”, Adv. Mater. 2013, 25, 992.
https://doi.org/10.1002/adma.201202973
5. Advanced Materials：接近平衡態(tài)在各種介電襯底上生長單晶石墨烯
本文亮點
?高質量單晶石墨烯最大尺寸11微米
?載流子遷移率達 5650 cm2/V s
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Chen, Y. Guo, L. Jiang, Z. Xu, L. Huang, Y. Xue, D. Geng, B. Wu, W. Hu, G. Yu, and Y. Liu, “Near-Equilibrium Chemical Vapor Deposition of High-Quality Single-Crystal Graphene Directly on Various Dielectric Substrates”, Adv. Mater. 2014, 26, 1348.
https://doi.org/10.1002/adma.201304872
6. Nano Letters：氮摻雜的石墨烯
本文亮點
?氮摻雜是調控電學性能的一種有效手段：打開帶隙，并具有n型導電特征
?存在三種形式的氮：石墨氮吡啶氮和吡咯氮
?n-半導體遷移率200-450cm2 /V s，開關比103
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Wei, Y. Liu, Y. Wang†, H. Zhang, L. Huang and G. Yu, “Synthesis of N-Doped Graphene by Chemical Vapor Deposition and Its Electrical Properties”, Nano Lett. 2009, 9, 1752.
https://doi.org/10.1021/nl803279t
7. Journal of the American Chemical Society：吡咯分子間脫氫低溫生長氮摻雜單晶石墨烯
本文亮點
?Dirac點位移到負的柵電壓
? n-型導電特性
?n-半導體遷移率53.5-72.9 cm2 /V s
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Xue, B. Wu, L. Jiang, Y. Guo, L. Huang, J. Chen, J. Tan, D. Geng, B. Luo, W. Hu, G. Yu, and Y. Liu, “Low Temperature Growth of Highly Nitrogen-Doped Single Crystal Graphene Arrays by Chemical Vapor Deposition” J. Am. Chem. Soc., 2012, 134, 11060.
https://doi.org/10.1021/ja302483t
8. Advanced Materials：大面積純單層電學性能均勻的單晶石墨烯制備
單晶Cu(111)箔的制備及表征
多層石墨烯的自底向上蝕刻
本文亮點
?“循環(huán)電化學拋光結合高溫退火”的方法，制備了大尺寸(4x32 cm2)單晶Cu(111)基底。
?采用兩步碳源濃度供給的“自下而上選擇性刻蝕”策略，成功制備了大面積單層單晶石墨烯(17 cm2)。
?太赫茲時域光譜技術研究表明：薄膜平均面電導率為2.8 mS，平均載流子遷移率為6903 cm2V-1s-1。
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W. Q. Yao, J. N. Zhang, J. Ji, H. Yang, B. B. Zhou, X. Chen, P. Bøggild, P. U. Jepsen, J. L. Tang, F. Y. Wang, L. Zhang, J. H. Liu, B. Wu, J. C. Dong, Y. Q. Liu, Bottom-Up-Etching-Mediated Synthesis of Large-Scale Pure Monolayer Graphene on Cyclic-Polishing-Annealed Cu(111). Adv. Mater. 2022, 34, 2108608.
https://doi.org/10.1002/adma.202108608
9. Advanced Materials：石墨烯用作電極修飾材料
本文亮點
?遷移率提高近10倍
? 接觸電阻石墨烯/并五苯:0.16-0.18M，銅/并五苯:1.56M，銀/并五苯:1.8M
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C. A. Di, D. C. Wei, G. Yu, Y. Q. Liu, Y. L. Guo and D. B. Zhu, “Patterned Graphene as Source/Drain Electrodes for Bottom Contact Organic Field-Effect Transistors,” Advanced Materials, Vol. 20, No. 17, 2008, pp. 3289-3293.
https://doi.org/10.1002/adma.200800150
10. Journal of the American Chemical Society：模板法制備石墨烯帶
本文亮點
?可控制備具有特定形貌的少層石墨烯帶
?4-9 V間可逆納機電開關，燒斷縫隙30-200納米
?邏輯或門
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Dacheng Wei，Yunqi Liu*，Hongliang Zhang，Liping Huang，Bin Wu，Jianyi，ChenGui Yu，Scalable Synthesis of Few-Layer Graphene Ribbons with Controlled Morphologies by a Template Method and Their Applications in Nanoelectromechanical Switches. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 31, 11147–11154
https://doi.org/10.1021/ja903092k
11. Nature Communications：石墨烯帶/單壁碳納米管分子內(nèi)結
本文亮點
?利用單壁碳納米管，可控解離制備的分子內(nèi)結
?跨結柵極依賴整流行為
?邏輯或門
?光電流Ip1.6 nA; 光電壓Vp: 270 mV
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Wei, D., Xie, L., Lee, K. et al. Controllable unzipping for intramolecular junctions of graphene nanoribbons and single-walled carbon nanotubes. Nat Commun 4, 1374 (2013).
https://doi.org/10.1038/ncomms2366
12. Advanced Materials：高分辨，大面積石墨烯電極的制備
本文亮點
?咖啡環(huán)刻蝕技術
?利用咖啡環(huán)效應，開創(chuàng)了一種“咖啡環(huán)平面印刷術”，?制備了溝道長度1~2微米的石墨烯電極
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Zhang, L., Liu, H., Zhao, Y., Sun, X., Wen, Y., Guo, Y., Gao, X., Di, C.-a., Yu, G. and Liu, Y. (2012), Inkjet Printing High-Resolution, Large-Area Graphene Patterns by Coffee-Ring Lithography. Adv. Mater., 24: 436-440.
https://doi.org/10.1002/adma.201103620
MOFs和COFs的制備
1. Angew. Chem. Int. Ed.：電化學方法在銅箔上制備二維MOF薄膜
本文亮點
?優(yōu)點：大面積;均勻;可控;操作簡單
?薄膜的厚度由電位和生長時間控制
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Y. Liu, Y. Wei, M. Liu, Y. Bai, X. Wang, S. Shang, J. Chen, Y. Liu, Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 2887.
https://doi.org/10.1002/anie.202012971
2. Advanced Materials：限域方法在絕緣襯底上制備二維MOF薄膜
晶圓級2D MOF薄膜制備示意圖。
本文亮點
?避免轉移過程、條件溫和、直接制備電子器件
利用毛細力將制備二維MOF薄膜的銅離子和5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)交替引入到由兩片絕緣襯底組成的狹縫內(nèi)，在限定的區(qū)域內(nèi)發(fā)生配位反應，從而在石英、藍寶石、硅片等絕緣襯底表面上直接生長出大面積的二維Cu2(TCPP) MOF薄膜。該方法不需要襯底轉移，與目前的硅加工工藝相兼容。
所制備的MOF薄膜具有高的晶體質量, 薄膜電導率為0.007 S cm-1，相比其它羧酸基MOF材料（10–6 S cm–1）提高了3個數(shù)量級。
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Y. Liu, Y. Wei, M. Liu, Y. Bai, X. Wang, S. Shang, C. Du, W. Gao, J. Chen, Y. Liu, Face-to-Face Growth of Wafer-Scale 2D Semiconducting MOF Films on Dielectric Substrates. Adv. Mater. 2021, 33, 2007741.
https://doi.org/10.1002/adma.202007741
3. Angew. Chem. Int. Ed.：MOF材料模擬人腦神經(jīng)突觸
本文亮點
?首次將二維金屬有機框架薄膜材料作為活性層應用于模擬人腦突觸功能
?優(yōu)異的光刺激突觸可塑性特性，成功實現(xiàn)了突觸的基礎功能，包括長時程增強、短時程增強以及短時程增強向長時程增強的轉換。
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Y. Liu, Y. Wei, M. Liu, Y. Bai, G. Liu, X. Wang, S. Shang, W. Gao, C. Du, J. Chen, Y. Liu, Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17440.
https://doi.org/10.1002/anie.202106519
4. Angew. Chem. Int. Ed.：近平衡液相法制備吡嗪鏈接的COF材料
近平衡液相法與傳統(tǒng)溶劑熱法制備二維有機框架材料的對比。
本文亮點
?優(yōu)點: 常溫常壓，無需封管，反應條件溫和
?高催化析氫活性
?低過電位(45 mV at 10 mA cm-2)
?非金屬催化的最好結果
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Y. Bai, Y. Liu, M. Liu, X. Wang, S. Shang, W. Gao, C. Du, Y. Qiao, J. Chen, J. Dong, Y. Liu, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202113067.
https://doi.org/10.1002/anie.202113067
5. Nature Communications：一維導電金屬有機框架納米帶的可控制備與光電器件
本文亮點
? 1,5-Diamino-4,8-dihydroxy-9,10-anthraceneedione (DDA-蒽醌)-Cu MOF，具有一維π-d共軛納米帶平面及面外π-π堆疊結構的納米帶層，從而實現(xiàn)沿二維方向的電荷傳輸
? 電學帶隙與激子結合能分別約為0.49 eV和0.3 eV
? 組裝柔性光電器件，模擬光刺激神經(jīng)突觸性能
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Shang, S., Du, C., Liu, Y. et al. A one-dimensional conductive metal-organic framework with extended π-d conjugated nanoribbon layers. Nat Commun 13, 7599 (2022).
https://doi.org/10.1038/s41467-022-35315-0
6. Journal of the American Chemical Society：通過控制酸催化劑，實現(xiàn)了兩種不同拓撲結構的2D COFs的選擇性構筑
圖1. 亞胺連接的HT-COFs和苯并咪唑連接的BI-HT-COFs的合成路線和模擬結構示意圖。
本文亮點
?首次報道了通過簡單地改變酸催化劑，實現(xiàn)不同拓撲結構的二維共價有機骨架材料（2D COFs）的選擇性合成，得到的HT-COFs和BI-HT-COFs在能帶結構、化學穩(wěn)定性、分子吸附以及催化活性等方面表現(xiàn)出不同的性質，從而具有不同的應用前景。這項工作不僅豐富了六氨基三苯類二維COF的拓撲結構，還提供了相關結構-性質的研究實例，將促進2D COFs的基礎研究和潛在應用。
?BI-HT-COFs用于光催化苯甲硫醚氧化
?HT-COFs與Pd配位，用于電催化析氫
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Xinyu Wang, Minghui Liu, Youxing Liu, Shengcong Shang, Changsheng Du, Jiaxin Hong, Wenqiang Gao, Chunyu Hua, Helin Xu, Zewen You, Jianyi Chen,* and Yunqi Liu*，Topology-Selective Manipulation of Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks, J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 26900−26907.
https://doi.org/10.1021/jacs.3c09699
7. Nature Communications：寬帶吸收COFs的設計合成及高效光催化胺偶聯(lián)
本文亮點
?設計合成了基于DPP和噻吩基團的強給體-受體(D-A)COFs，TpDPP-Py COFs吸收范圍從200 nm到900 nm。
?首次發(fā)現(xiàn)COFs的雙光子和三光子吸收特性，顯著提高了太陽能利用率和光催化活性。
?TpDPP-Py COFs在20分鐘內(nèi)對芐胺的選擇性偶聯(lián)轉化率達到99%，選擇性為98%，并對其他亞胺衍生物b表現(xiàn)出了接近100%的轉化率。
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Fang, Y., Liu, Y., Huang, H. et al. Design and synthesis of broadband absorption covalent organic framework for efficient artificial photocatalytic amine coupling. Nat Commun 15, 4856 (2024).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-49036-z
8. Angew. Chem. Int. Ed.：二維取向COF基PN異質結構用于光催化合成H2O2
圖1. 基于COFs材料的固有增強型光催化策略。
本文亮點
?MoS2襯底表面生長COF，形成有序異質結構
?與硅片襯底相比，MoS2襯底表面生長的COF具有面內(nèi)取向結構
?高度有序的層間堆疊、給體-受體的定向排列，以及PN結構，為電荷傳輸提供有效路徑，顯著提升光化性能
該項研究，通過單分子MoS2誘導COFs薄膜自組裝技術，構筑了高取向COFs/MoS2 PN結薄膜，使催化劑內(nèi)建電場提高了3倍，顯著促進了光生載流子分離效率。最終獲得了8154 μmol·g-1·h-1的質量活性，顯著高于單一催化劑性能。
文獻鏈接
M. Liu, Y. Xu, Y. Liu, S. Shang, W. Gao, X. Wang, J. Hong, H. Xu, C. Hua, Z. You, Z. Zhou, S. Guo, Y. Liu, J. Chen, Constructing Large-Area Oriented Covalent Organic Framework Based PN Heterostructure Films to Enhance Artificial Photosynthesis of H2O2, Angew. Chem. Int. Ed.. 2025, 64, e202505491.
https://doi.org/10.1002/anie.202505491
9 Journal of the American Chemical Society：快速合成晶習可控的單晶共價有機框架
圖1 大尺寸單晶COF-300的晶體生長路線（右上角的框顯示了COF-300單形和復形結構）。
圖2 “催化劑-調節(jié)劑”雙變量精準調控單晶COF-300的晶體習性。
本文亮點
?提出縮醛/苯胺調控策略，研究三維晶體生長習性
?實現(xiàn)大尺寸COF-300單晶的快速高效生長,1h生長到60 mm;48h生長到120um;30天生長到300 um
文獻鏈接
Wenqiang Gao†, Ziao Chen†, Jiaxin Hong, YinYue Zhang, Zhao Yang, Minghui Liu, Xinyu Wang, Shengcong Shang, Zewen You, Zhihao Shao, Jichen Dong, Yunlong Guo, Jianyi Chen*, and Yunqi Liu*，Title: Rapid Synthesis of Single-Crystal Covalent Organic Framework with Controllable Crystal Habits, J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 18, 15459–15468.
https://doi.org/10.1021/jacs.5c01638
10. Nature Communications：可逆形狀記憶二維共價有機框架
2D COF層間可逆滑移調控及其氣體分離應用
設計亮點
?首次提出并定義了“可逆形狀記憶二維共價有機框架材料”的概念
?原位監(jiān)測可逆形狀記憶轉換過程，并揭示可逆轉換的內(nèi)在機制。
?首次發(fā)現(xiàn)二維共價有機框架限域孔道內(nèi)的反常物理現(xiàn)象 - 熱冰。
文獻鏈接
Shao, M., Chen, J., Gao, W. et al. Reversible shape memory two-dimensional covalent organic frameworks. Nat Commun 16, 9025 (2025).
https://doi.org/10.1038/s41467-025-64077-8
11. Journal of the American Chemical Society：自拓展熔鹽驅動的圖案化二維晶體生長
圖1 圖案化晶體制備及自拓展熔鹽驅動晶體生長過程
本文亮點
?TMD晶體具有多級結構，由頂部的二維晶體與介于晶體和基底之間的中間層組成。
?揭示了晶體生長過程是由熔融鹽鋪展驅動的，鋪展過程既作為微反應器為化學反應提供局域化介質，避免了傳統(tǒng)化學氣相沉積法的全局成核，同時又作為液態(tài)基底將反應限制于液態(tài)熔融鹽表面，保證了高質量單層二維晶體的生長。
?實現(xiàn)了二維TMD晶體的可控圖案化生長。
文獻鏈接
Self-Expanding Molten Salt-Driven Growth of Patterned Transition-Metal Dichalcogenide Crystals
(J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI:10.1021/jacs.2c02518)
文獻鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02518
12. Nature：二維單層聚富勒烯的合成
Figure 1. 二維單層聚合物C60的結構
圖1. 單晶XRD測試分析出的qHP C60和qTP C60晶體結構。
本文亮點
?提出了碳簇代替原子構筑碳材料的新策略
?融合“自下而上”和“自上而下”的制備方法，合成了新型碳的單晶材料
?獲得了具有適宜帶隙的半導體二維碳材料
文獻鏈接
Lingxiang Hou, Xueping Cui, Bo Guan, Shaozhi Wang, Ruian Li,Yunqi Liu, Daoben Zhu, Jian Zheng. Synthesis of a monolayer fullerene network. Nature. 2022.
文獻鏈接：https://doi.org/10.1038/s41586-022-04771-5
劉云圻院士簡介：復旦大學教授，中國科學院院士，發(fā)展中國家科學院院士。長期從事分子材料與器件的研究，發(fā)展了高性能分子材料的設計思想，提出了性能調控的新方法，合成了具有優(yōu)異光電性能的新型π共軛分子材料。共發(fā)表SCI論文600余篇，他人引用3萬余次，h因子大于80，獲授權中國發(fā)明專利70項，出版專著兩部及19章節(jié)；在國內(nèi)外學術會議上做大會/邀請報告150余次。2007，2016年獲國家自然科學二等獎各一項，2017年獲北京市科學技術一等獎一項，十次獲中國科學院優(yōu)秀導師獎等。2014, 2015, 2016和2017年入選湯森路透全球高被引科學家目錄。
